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Bibliographic Metadata

Title
The dangling-bond defect in silicon : Insights into electronic and structural effects from first-principles calculations of the EPR-parameters
AuthorPfanner, Gernot
ExaminerNeugebauer, Jörg ; Schmidt, W. Gero
Published2012
Institutional NotePaderborn, Univ., Diss., 2012
Annotation
Tag der Verteidigung: 29.08.2012
LanguageEnglish
Document TypesDissertation (PhD)
URNurn:nbn:de:hbz:466:2-9715 
Files
The dangling-bond defect in silicon [15.08 mb]
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Reference
Classification
Abstract (German)

Wasserstoff-haltiges amorphes Silizium (a-Si:H) ist ein attraktives Material für kostengünstige Solarzellen. Jedoch führt die lichtinduzierte Erzeugung von metastabilen Defekten zu einer Degradierung und damit verbundener Abnahme der Effizienz. Die gängige Auffassung ist, dass der 'dangling-bond' (db) - Defekt, d.h. ein einfach unterkoordiniertes Siliziumatom, eine wichtige Rolle in dem Prozess spielt. Der Defekt ist mit Elektronenspinresonanz (EPR) detektierbar. Das resultierende Absorptionsspektrum ist von der Wechselwirkung des ungepaarten Spins mit dem externen Magnetfeld (g-Tensor) und der Hyperfeinkopplung mit dem Zentralatom des Defektes geprägt. Diese Arbeit analysiert den Einfluss elektronischer und struktureller Effekte auf die EPR-Parameter für den Silizium dangling bond. Dazu werden hochmoderne ab initio Computermethoden angewandt. Für den Vergleich mit dem Experiment bzw. für die systematische Studie des Einflusses der lokalen Defekt-Umgebung auf die Hyperfein-Parameter werden zunächst molekulare und kristalline (c-Si) db-Systeme betrachtet. Dieses Wissen wird dann angewendet und erweitert durch den Vergleich für ein Ensemble von Strukturmodellen des a-Si:H dangling bonds.Für selektierte c-Si db-Modelle stimmen die theoretischen EPR-Parameter gut mit dem Experiment überein. Der Einfluss der lokalen Defektgeometrie auf die Hyperfein-Parameter kann auf das Wechselspiel von sp-Hybridisierung und Spindelokalisierung zurückgeführt werden. Die Ergebnisse für die a-Si:H db-Modelle liefern Einblicke in die experimentell gemessenen Symmetrie-Eigenschaften der EPR-Tensoren. Die eingehende Analyse der Modelle sowie die systematische Studie von Verspannungs-Effekten auf die Hyperfein-Parameter zeigen, dass der a-Si:H db ein Netzwerk-Defekt ist, für den Delokalisierung wichtig ist. Damit unterscheidet er sich wesentlich von dem c-Si db.

Abstract (English)

Hydrogenated amorphous silicon (a-Si:H) is an attractive material for low-cost solar cells, but the light-induced formation of metastable defects leads to a degradation with time of the conversion efficiency, the Staebler-Wronski effect. The common notion is that the 'dangling-bond' (db) defect, i.e. a singly under-coordinated silicon atom, plays an important role in this degradation. This defect can be detected by electron spin resonance (EPR). The resulting absorption spectrum is characterized by the spin coupling with the external magnetic field (g-tensor) and the hyperfine coupling to the central nucleus of the defect. This thesis analyzes the role of electronic and structural effects on the EPR-parameters of the silicon dangling bond by means of state-of-the-art ab initio computational methods. First, molecular and crystalline (c-Si) db-systems are used for comparison with experiment and for a systematic study of the influence of the local defect geometry on the EPR-parameters. The results of this study are then applied to and contrasted with the computation of the EPR-parameters for an ensemble of structural models of the a-Si:H db. The theoretical EPR-parameters agree well with experiment for selected c-Si db-models. The influence of the local defect geometry on the hyperfine parameters can be related to the interplay between sp-hybridization and spin delocalization. The results for a-Si:H explain why only the hyperfine tensor maintains the uniaxial symmetry, while the g-tensor becomes rhombic (i.e. asymmetric), in agreement with a recent experiment. A closer inspection of the models, as well as a systematic study of strain effects, reveals that the a-Si:H db is a network defect, for which delocalization is important. It is therefore conceptually different from its crystalline counterpart.