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Bibliographic Metadata

Title
Fingerprints of order and disorder : the electronic structure and optical response of crystalline and amorphous materials / Marc Landmann, M.Sc. ; [Promotionskommission Vorsitzender Prof. Dr. Jörg Lindner, Erstgutachter Prof. Dr. Wolf Gero Schmidt, Zweitgutachter Prof. Dr. Thomas Kühne, Vertreter des Mittelbaus: Dr. Matthias Reichelt]
AuthorLandmann, Marc
ParticipantsLindner, Jörg ; Schmidt, W. Gero ; Kühne, Thomas ; Reichelt, Matthias
PublishedPaderborn, 2020
Edition
Elektronische Ressource
Description1 Online-Ressource (xiii, 409 Seiten) : Diagramme
Institutional NoteUniversität Paderborn, Dissertation, 2020
Annotation
Tag der Verteidigung: 24.06.2020
Defended on2020-06-24
LanguageEnglish
Document TypesDissertation (PhD)
URNurn:nbn:de:hbz:466:2-37677 
DOI10.17619/UNIPB/1-1009 
Files
Fingerprints of order and disorder [84.07 mb]
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Abstract (German)

Das Ziel der vorliegenden Dissertation ist der Beitrag zum grundlegenden gegenseitigen Verständnis zwischen elektronischen und optischen Materialeigenschaften und den, aus kurzreichweitiger Ordnung und mittelreichweitigen Ordnungstypen in ungeordneten Materialien resultierenden, atomaren Struktureigenschaften. Zu diesem Zweck wurden dichtefunktionaltheoretische Simulationen technologisch bedeutender Materialgruppen wie binären Übergangsmetalloxiden (TiO2, SiO2), ternären amorphen Ti(x)Si(1-x)O2 Mischoxiden, sowie kristallinen binären (GaN, AlN) und ternären (Al(x)Ga(1-x)N) Gruppe-III-Nitridhalbleitern durchgeführt. Eine wiederkehrende Problemstellung der konventionellen Kohn-Sham Dichtefunktionaltheorie ist die systematische Unterschätzung der elektronischen Bandlücke durch gängige (semi)lokale Austausch-Korrelations-Funktionale. Eine verbesserte Beschreibung der elektronischen Struktur, einschließlich Bandlücken, Defektniveaus und Banddiskontinuitäten, lässt sich durch Beimischung eines materialspezifischen Anteils nicht-lokaler Fock-Austauschwechselwirkung im Rahmen eines verallgemeinerten Kohn-Sham Ansatzes erzielen. Die Verwendung derartiger austauschwechselwirkungsangepasster Hybridfunktionale erreicht dabei die Genauigkeit formal höherrangiger theoretischer Zugänge im Rahmen der GW-Näherung der Vielteilchenstörungstheorie. Am Beispiel verschiedener Materialmodifikationen wird aufgezeigt, wie die Verwendung des Einteilchenbildes die Vorhersagekraft optischer Materialeigenschaften erheblich einschränkt. Die im Rahmen der vorliegenden Arbeit erhaltenen Ergebnisse zeigen, dass die Einbeziehung der Elektron-Loch-Wechselwirkung durch Lösung der zugehörigen Bethe-Salpeter Gleichung für Coulomb-korrelierte Elektron-Loch-Paare unabdingbar für die akkurate Vorhersage optischer Materialeigenschaften ist.

Abstract (English)

The aim of the present thesis is to contribute to a mutual understanding between the electronic and optical material properties and the associated atomic structure features originating from preserved crystal-like short-range order and novel types of material specific medium-range order in disordered materials. To this purpose, density-functional theory (DFT) simulations for technologically relevant material groups as binary transition-metal (di)oxides (TiO2, SiO2), ternary amorphous Ti(x)Si(1-x)O2 mixed oxides/hybrid oxides as well as crystalline binary (GaN, AlN) and ternary (Al(x)Ga(1-x)N) group-III nitride semiconductors have been conducted within the present thesis. A common limitation of numerical simulations based on conventional Kohn-Sham DFT is the systematic underestimation of electronic band gaps in semiconducting and insulating materials by common (semi)local exchange-correlation functionals. A more advanced description of the electronic structure improving the description of band gaps, defect levels, and band discontinuities is achieved by mixing a material specific fraction of non-local Fock exchange to commonly utilized density functionals within a generalized Kohn-Sham framework. The use of suchlike exact-exchange adjusted hybrid functionals allows for calculations that reach the accuracy of formally higher ranking theoretical approaches as the GW approximation to many-body perturbation theory. It is further demonstrated how the independent-particle picture severely limits the predictive power of density-functional theory for optical material properties in various material modifications. The results obtained within the present thesis demonstrate, that the inclusion of electron-hole interaction through solution of the Bethe-Salpeter equation for Coulomb-correlated electron-hole pairs is indispensable for an accurate parameter-free prediction ...

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