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Abstract

Die vorliegende Arbeit untersucht die Erzeugung der zweiten Harmonischen in hybriden Metaoberflächen, die aus metallischen Nanoantennenarrays und einer zweidimensionalen WS2-Schicht bestehen und zeigt dabei das Potenzial für maßgeschneiderte nichtlineare optische Anwendungen auf. In einer Grundlagenstudie wird der Einfluss verschiedener Parameter auf die Erzeugung der zweiten Harmonischen in hybriden Metaoberflächen untersucht. Dazu werden metallische Nanoantennenarrays mittels Elektronenstrahllithographie auf einem Glassubstrat hergestellt, auf die anschließend eine exfolierte Monolage WS2 transferiert wird. Die experimentellen Untersuchungen dieser hybriden Metaoberflächen werden mit optischen Spektroskopieverfahren durchgeführt. Auf Basis experimentellen Ergebnisse wird ein vereinfachtes Modell vorgestellt, das die Kopplung zwischen metallischen Nanoantennen und einer WS2-Monolage beschreibt. Diese Kopplung wird daraufhin ausgenutzt, um eine Phasenmodulation zu realisieren. Dabei wird der Herstellungsprozess umgekehrt, sodass die metallischen Nanoantennen auf WS2-Monolagen hergestellt werden, die zuvor durch chemische Gasphasenabscheidung auf ein Glassubstrat transferiert wurden. Anschließende optische Charakterisierungen zeigen, dass die WS2-Monolagen unbeschädigt bleiben. Es wird gezeigt, dass die Erzeugung der zweiten Harmonischen durch eine lokale Phasenänderung, die durch Änderung des relativen Drehwinkels der einzelnen metallischen Nanoantennen induziert wird, maßgeschneidert werden kann.

Abstract

The presented work investigates the second-harmonic generation (SHG) arising from hybrid metasurfaces consisting of metallic nanoantenna arrays and a two-dimensional layer of WS2 for near-infrared excitation wavelengths and illustrates the potential for tailored nonlinear optical applications. In a fundamental study, the influence of several parameters on the SHG in hybrid metasurfaces is investigated. Therefore, metallic nanoantenna arrays are fabricated by electron-beam lithography onto a bare glass substrate, where a mechanically exfoliated monolayer of WS2 is transferred on top of them subsequently. The experimental investigations on these hybrid metasurfaces are performed by optical spectroscopy techniques and are done in the linear and nonlinear regime. The experimental results lead to a simplified model describing the coupling between metallic nanoantennas and a monolayer WS2 for the process of SHG. This coupling is further utilized to implement a phase modulation induced by the plasmonic nanoantenna array. Hereby, the fabrication process is reversed and the metallic nanoantennas are fabricated onto monolayers of WS2, which were fabricated by chemical vapor deposition and transferred onto a glass substrate in the first place. Linear optical characterizations prove, that the monolayer WS2 remains intact. It is shown, that the nonlinear response can be tailored by a local phase change induced by changing the relative rotation angle of the individual metallic nanoantennas.