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Zusammenfassung
  • Mit der steigenden globalen Energienachfrage und der zunehmenden Komplexität elektronischer Geräte haben organische Halbleiter große wissenschaftliche und gesellschaftliche Aufmerksamkeit gewonnen. Trotz rascher Fortschritte und deutlicher Vorteile gegenüber anorganischen Materialien begrenzen ihre amorphe Morphologie und schwache intermolekulare Wechselwirkungen weiterhin ihr Potenzial, da sie die Ladungsträgermobilität reduzieren und eine effiziente photoinduzierte Ladungserzeugung erschweren. In dieser Arbeit werden elektronische Strukturmethoden eingesetzt, um Ladungsträgererzeugung durch molekulare Dotierung, photoinduzierte Ladungsbildung sowie Transportmechanismen zu untersuchen. Im Fokus stehen grundlegende elektronische Prozesse und ihre Verbindung zu geräterelevanten Eigenschaften. Simulationen der Ladungsträgerdynamik identifizieren das Polaron-Energieniveau als zentralen Deskriptor für Ladungstransfer. Eine zeitaufgelöste Analyse von Exziton-Dipolmomenten und Coulomb-Wechselwirkungen über verschiedene Polymerarchitekturen zeigt eine starke Korrelation mit der Ladungsträgerausbeute. Zudem werden Exzitonen-Dissoziation und Ladungstransport in einer Mischung aus dem trifluoromethyl-substituierten Nicht-Fulleren-Akzeptor Y2CF3 und PM6 untersucht, wobei effiziente Dissoziation und perkolierende Transportpfade nachgewiesen werden. Abschließend werden kleinstmolekulare Donorarchitekturen systematisch auf ihre Eignung für All-Small-Molecule-Photovoltaik geprüft.
Abstract
  • With the increasing global demand for energy and the growing complexity of electronic devices, organic semiconductors have attracted significant scientific and societal attention. Although their performance has advanced rapidly and they offer distinct advantages over inorganic materials, their amorphous morphology and relatively weak intermolecular interactions continue to limit their potential by reducing charge-carrier mobility and hindering efficient photoinduced charge generation. In this work, electronic-structure methods are employed to investigate charge-carrier generation via molecular doping, photoinduced charge formation, and charge-transport mechanisms. The focus is on elucidating the fundamental electronic processes and connecting them to device-relevant properties. Simulations of charge-carrier dynamics identify the polaron energy level as a key descriptor of charge-transfer processes. A time-resolved analysis of exciton dipole moments and Coulomb interactions across various polymer architectures reveals a strong correlation with charge-carrier yield. Moreover, exciton dissociation and charge transport are examined in a blend of the novel trifluoromethyl-substituted non-fullerene acceptor Y2CF3 and PM6, demonstrating efficient dissociation and percolating charge-transport pathways. Finally, small-molecule donor architectures are systematically screened to evaluate their suitability for application in all-small-molecule photovoltaic devices.
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