Titelaufnahme
Titelaufnahme
- TitelNovel Approaches for Tuning Iron Photosensitizers: Exploring the Reservoir Effect and One-Component Systems / Lennart Schmitz ; Promotionskommission Prof Dr. Nieves López Salas Kommissionsvorsitzende, Prof. Dr. Matthias Bauer Erstgutachter, Prof. Dr. Felix Richard Fischer Zweitgutachter, Prof. Dr. Torsten Gutmann Drittprüfer
- Autor
- Gutachter
- Erschienen
- Umfang1 Online-Ressource (1 Band (verschiedene Seitenzählungen)) : Diagramme
- HochschulschriftKumulative Dissertation Universität Paderborn, Dissertation, 2026
- AnmerkungTag der Verteidigung: 26.05.2026
- Verteidigung2026-05-26
- SpracheEnglisch
- DokumenttypDissertation
- Schlagwörter (GND)
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Klassifikation
Zusammenfassung
Angesichts des wachsenden globalen Energiebedarfs ist die Entwicklung nachhaltiger Wegezur chemischen Synthese unerlässlich. Homogene Übergangsmetall-Systeme, die Sonnenlichtdirekt für chemische Reaktionen nutzen können sind ein vielversprechender Ansatz.Um wirtschaftlich tragfähige Systeme zu entwickeln, die auf weniger seltenen Alternativen zuspäten Übergangsmetallen basieren, konzentriert sich diese Arbeit auf eisenbasiertePhotosensibilisatoren. Diese zeichnen sich durch gute Redoxstabilität und hoheExtinktionskoeffizienten aus. Es werden zwei grundlegende Methoden untersucht, um die imVergleich zu analogen Systemen mit späten Übergangsmetallen verkürzten Lebensdauern zubeheben. Beide Ansätze werden am selben Basiskomplex angewandt.Der erste Ansatz konzentriert sich auf den Reservoir-Effekt, der die Lebensdauer angeregterZustände durch die Kombination mit einem organischen Chromophor erheblich verlängernsoll. Der Einfluss der Energiedifferenz der angeregten Zustände beider Molekülteile und ihrerelektronischen Entkopplung wird untersucht.Beim zweiten Ansatz wird das Konzept des Einkomponentensystem untersucht, bei dem einezweite katalytische Einheit direkt an den Basiskomplex gebunden ist. Die Abhängigkeit vondiffusionsbegrenzten Prozessen wird so verringert. Um die Auswirkungen auf denBasiskomplex zu untersuchen, wird die Koordination durch Methylierung simuliert.
Abstract
Given the growing global demand for energy, the development of sustainable methods forchemical synthesis is essential. Homogeneous transition metal systems capable of utilisingsunlight directly for chemical reactions represent a promising approach.To develop economically viable systems based on more abundant alternatives to latetransition metals, this work focuses on iron-based photosensitizers. These are characterisedby good redox stability and high extinction coefficients. Two fundamental methods areinvestigated to address the reduced lifetimes compared to analogous late transition metalsystems. Both approaches are applied to the same base complex.The first approach focuses on the reservoir effect, which is intended to significantly extendthe lifetime of excited states through combination with an organic chromophore. Theinfluence of the energy difference between the excited states of both molecular parts andtheir electronic decoupling is investigated.In the second approach, the concept of a single-component system is investigated, in which asecond catalytic unit is directly bound to the base complex. This reduces the dependence ondiffusion-limited processes. To investigate the effects on the base complex, coordination issimulated by methylation.
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