TY  - THES
AB  - Diese Dissertation befasst sich mit theoretischen und experimentellen Untersuchungen zu Kohlenstoffnitriden, einer umfangreichen und vielseitigen Materialklasse basierend auf den beiden Elementen Kohlenstoff und Stickstoff. Aufgrund ihrer katalytischen Eigenschaften, vergleichsweise einfachen Synthesewegen und des Verzichts auf seltene oder toxische Metalle gelten sie als vielversprechend für nachhaltige Anwendungen wie Photokatalyse, Energiespeicherung, Gasadsorption und CO2-Reduktion.Fokus dieser Arbeit bilden Materialien mit extrem hohem Stickstoffanteil, insbesondere CN2. Durch eine systematische, mehrstufige Struktursuche wurden unter Verwendung quantenchemischer Methoden mehrere thermodynamisch stabile polymorphe CN2-Strukturen identifiziert und hinsichtlich ihrer elektronischen Eigenschaften und thermischen Stabilität analysiert. Dabei ließen sich einige Strukturen aufzeigen, welche sowohl dynamisch als auch kinetisch stabil sowie vielversprechende elektronische Eigenschaften für, zum Beispiel, photokatalytische Anwendungen mitbringen. Eine dieser Strukturen wurde anschließend erfolgreich synthetisiert und mithilfe verschiedenster analytischer Methoden charakterisiert und analysiert. Dabei konnten zwei Synthesewege mit unterschiedlichen Vor- und Nachteilen etabliert werden. Das synthetisierte azo-verbrückte Triazol (ABT) zeigt photokatalytische Aktivität, bietet eine elektrochemische Kapazität, und besitzt zudem das Potential durch gezielte strukturelle Modifikation die katalytische Aktivität zu steigern. In den folgenden theoretischen Teilprojekten wurden spezifische Fragestellungen zu CN-Materialien in Kooperation mit experimentellen Arbeitsgruppen untersucht. Darunter ist zum einen das Adsorptionsverhalten von H+ und NH4+ in Na- und H-poly(heptazinimide) (PHI) Systemen,  welches, wie gezeigt werden konnte, durch lichtinduzierte Aufladung maßgeblich beeinflusst wird. Des Weiteren wurde der Einfluss von terminalen Gruppen auf die Elektronenstruktur und Adsorptionsenergie in donor-akzeptor-ähnlichen PHI-Systemen, im Hinblick auf die Adsorptionsenergie von O2 und letztlich die photokatalytische Aktivität zur H2O2 Produktion untersucht. Außerdem wurde das Benetzungsverhalten sowie die spezifische Interaktion mit Wasser von C1N1 (Sub)Nanoporen modelliert und analysiert. In allen Fällen konnte die theoretische Modellierung experimentelle Befunde bestätigen, differenzieren und durch mechanistische Einblicke wesentlich erweitern. Die Ergebnisse dieser Arbeit tragen dazu bei, das Struktur-Eigenschafts-Verhältnis stickstoffreicher Kohlenstoffnitride besser zu verstehen und liefern neue Impulse für deren gezielte Weiterentwicklung und Anwendung.
AU  - Nolkemper, Karlo Julius Robert
CY  - Paderborn
DO  - 10.17619/UNIPB/1-2417
DP  - Universität Paderborn
LA  - eng
N1  - Tag der Verteidigung: 30.09.2025
N1  - Universität Paderborn, Dissertation, 2025
PB  - Veröffentlichungen der Universität
PY  - 2025
SP  - 1 Online-Ressource (xii, 132 Seiten) : Diagramme, Illustration
T2  - Department Chemie
TI  - Quantenchemische Rechnungen und Synthesen stickstoffreicher Kohlenstoffnitride
UR  - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:hbz:466:2-56391
Y2  - 2026-01-13T00:33:37
ER  -