TY  - THES
AB  - Das Recycling von Kunstoffen hat in den vergangenen Jahren zunehmend an Bedeutung gewonnen. Insbesondere das steigende Umweltbewusstsein hat dazu geführt, dass ein Umdenken in vielen Bereichen in Richtung Nachhaltigkeit stattgefunden hat. Dies hat auch Einfluss auf eines der größten Einsatzgebiete von Kunstoffen, der Verpackung. Hier zeichnen sich die verschiedenen Kunststoffe durch ihre kostengünstige Herstellung, lange Haltbarkeit, geringes Gewicht und vieles mehr aus. Für das Recycling ist es eine große Herausforderung die Polymere nach ihrer Benutzung sauber und sortenrein als Rezyklat wieder in den Kreislaufprozess zurückzuführen. Hierzu eignen sich besonders Recyclingprozesse in denen eine Vermischung von Kunststofftypen gar nicht erst stattfindet, wie es beim PET-Pfandflaschensystem der Fall ist. Bei anderen Kunststoffen, wie dem in dieser Arbeit untersuchten Polypropylen, ist das jedoch nicht der Fall. Dieses Post-Consumer Recycelte Polypropylen (PCR-PP) wird beispielsweise aus dem Recycling des Haushaltsmüll gewonnen. Dies führt dazu, dass PCR-PP durch energieintensive Reinigungsschritte bis zur gewünschten Qualität bearbeitet werden muss, um ein unbedenkliches Produkt zu erhalten. Eine Möglichkeit zur Reduzierung der Reinigungsschritte ist die Auftragung einer leistungsstarken Barriereschicht, die das zu verpackende Produkt vor Schädigungen durch die Restkontaminationen des Rezyklats schützt. In dieser Arbeit werden verschiedene Herausforderungen von mittels PE-CVD (Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition) abgeschiedenen Barriereschichten untersucht. Für eine intakte Barrierebeschichtung ist die Defektfreiheit essentiell. Um mögliche Defekte zu erkennen, wurde das Schichtwachstum einer SiOx Beschichtung auf Polypropylen mittels AFM-IR betrachtet. Es konnte ein inselartiges Wachstum der dünnen Schichten nachgewiesen werden. Dies gelang insbesondere durch das aufgenommene Hyperspektralbild im resonanzverstärkten Kontaktmodus. Zusätzlich kam in dieser Versuchsreihe der Surface-Sensitive-Modus zum Einsatz, der in AFM-IR-Spektren nicht nur eine hohe, lediglich von der Cantilevergröße abhängige Ortsauflösung ermöglicht, sondern zugleich die Informationstiefe signifikant verringert. Somit können mit diesem Messmodus ultradünne Schichten eindeutig charakterisiert und die Signale des IR-aktiven Bulkmateriales reduziert werden. Dies könnte beispielsweise bei Mehrschichtsystemen eingesetzt werden, um die Intaktheit der Barriere bei vorhandenen Defekten zu untersuchen. Ein weiterer Aspekt dieser Arbeit lag in der Untersuchung der Haftung und Stabilität der eingesetzten Barriereschicht auf dem PCR-PP. Hierfür wurde das PCR-Material gegen eine synthetisch hergestellte Polypropylenfolie getestet. Dazu wurden zunächst die Folien spektroskopisch analysiert. In den ATR-FTIR-Spektren konnte für das PCR-PP eine Verunreinigung mit PE-Fragmenten festgestellt werden. Die XPS-Analyse ergab keine signifikanten Unterschiede. Für die PE-CVD Abscheidung der SiOCH/SiOx Barriereschicht wurden die Proben zunächst mit einem sauerstoffreichen Plasma aktiviert. In Wasser-Kontaktwinkelmessungen konnte eine schnellere hydrophobe Erholung für das Rezyklat nachgewiesen werden. Dies wurde auf die PE-Verunreinigungen und das geringere Molekulargewicht des recycelten Polypropylens zurückgeführt. Durch die kürzeren Polymerketten können diese schneller an die Oberfläche migrieren und diesen Effekt auslösen. Die geringere Adhäsion der Barriereschicht auf dem Rezyklat, die durch die Peel-Tests nachgewiesen wurde, kann durch eine Ausbildung eines Weak-Boundary Layers erklärt werden. Die Polymerketten werden durch die Plasmabehandlung zertrennt, wodurch insbesondere bei den kürzeren Polymerketten die Haftung an das Bulkmaterial geschwächt wird. Zusätzlich wurden die Proben in wässrigen Lösungen ausgelagert, um den Kontakt mit Lebensmitteln zu simulieren. In einem Teil der Proben wurden durch Dehnung Defekte induziert, damit diese Lösungen an der Grenzfläche wirken können. Die Auslagerung hat zu einer partiellen Ablösung der Barriereschicht geführt. Dies kann mit einem hydrolytischen Angriff an den Bindungsstellen an der Grenzschicht erklärt werden. Insgesamt zeigen die Analysen, dass die verwendete Barriereschicht eine geringere Stabilität für das Rezyklat aufweist. Daher wurde die SiOCH Zwischenschicht durch eine plasmapolymerisierte Tetravinylsilan-Schicht ersetzt. Diese benötigt keine vorherige Plasmaaktivierung und bindet über die vorhandenen Vinylgruppen an das Polypropylen. Die Haftungstests zeigen eine vielversprechende Performance, da trotz einer signifikant erhöhten Zugkraft diese Barriereschichten nicht abgelöst werden konnten.
AU  - Müller, Hendrik
CY  - Paderborn
DO  - 10.17619/UNIPB/1-2424
DP  - Universität Paderborn
LA  - ger
N1  - Tag der Verteidigung: 21.10.2025
N1  - Universität Paderborn, Dissertation, 2025
PB  - Veröffentlichungen der Universität
PY  - 2025
SP  - 1 Online-Ressource (147 Seiten) : Illustrationen, Diagramme
T2  - Department Chemie
TI  - Grenzflächenchemische Untersuchungen der Beschichtung von polymeren Rezyklaten mit Plasmapolymeren
UR  - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:hbz:466:2-56469
Y2  - 2026-01-15T10:46:57
ER  -