English

This thesis is concerned with two new methods of nuclear resonant scattering of synchrotron radiation for the investigation of magnetism and lattice dynamics under high pressure. For this purpose a new generation of diamond-anvil cells has been developed which applies for the specific needs for (i) nuclear forward scattering (NFS), the analogue of the Mössbauer effect, and for (ii) nuclear inelastic scattering (NIS), a new method to determine the density of phonon states in solids. The NFS experiments were performed on magnetic Laves phases with the composition RFe2 (R = Y, Gd, Sc) up to pressures of 1 Mbar (= 100 GPa). This pressure range allowed the study of iron magnetism in these model systems with a large variation of interatomic Fe-Fe distances. The competing variation of exchange interactions and Fe band moments is reflected by a systematic change of the magnetic ordering type from ferromagnetism with well-localized Fe moments via antiferromagnetism with more itinerant Fe moments to a non-magnetic state. This behaviour is similar to the observations in elemental iron (-Fe), when the lattice parameter is changed. We conclude from comparative studies on ScFe2 that the antiferromagnetic state can only be obtained after a pressure-induced structural phase transformation from the cubic C15 to the hexagonal C14 structure. It is further demonstrated that the variety of different magnetic phenomena in the RFe2 series with non-magnetic R atoms can be reproduced by a single model system, namely YFe2, when exposed to high pressure. A comparison with GdFe2, exhibiting large Gd 4f moments, indicated a strongly increased interaction between the Fe and the Gd sublattices under pressure, which leads to a stabilization of the Fe moment. The objective of the second part of the thesis is the first application of NIS for the study of phonons in iron under pressure. With a new high-pressure technique, based on a Be gasket for sufficient transmission of low-energy Fe K;x-rays, the phonon density of states in the -phase of iron was experimentally determined for the first time. Since -Fe is the main component of the Earth’s inner core, the results have direct geophysical impact. The NIS study provides values for the sound velocities and the pure vibrational contribution to a variety of thermodynamic properties like the Helmholtz free energy, the specific heat and the entropy. The present results can be used to test theoretical ab initio calculations, which model the physics of the Earth’s core.

Deutsch

Das Thema dieser Arbeit sind zwei neue Methoden der kernresonanten Streuung von Synchrotronstrahlung zur Untersuchung von Magnetismus und Gitterdynamik unter hohem Druck. Zu diesem Zweck wurde eine neue Generation von Diamantstempelzellen entwickelt, abgestimmt auf die besonderen Eigenschaften der (i) Kernvorwärtsstreuung (engl. nuclear forward scattering, NFS), als Analogon zur Mössbauerspektroskopie und der (ii) inelastischen Kernstreuung (engl. nuclear inelastic scattering, NIS), einer neuen Methode zur Bestimmung der Phononenzustandsdichte in Festkörpern. (i) Die NFS-Experimente wurden an magnetischen Laves-Phasen der Zusammensetzung RFe2 (R = Y, Gd, Sc) bis zu Drücken von 1 Mbar (= 100 GPa) durchgeführt. Dieser Druckbereich erlaubt die Untersuchung des Eisenmagnetismus in diesen Modellsubstanzen mit einer großen Variation der interatomaren Fe-Fe Abstände. Die unterschiedliche Variation von Austauschwechselwirkung und Fe Bandmoment spiegelt sich wieder in einer systematischen Veränderung des magnetischen Ordnungstyps von ferromagnetischemVerhalten mit stark lokalisierten Fe-Momenten über Antiferromagnetismus mit itineranten Eisenmomenten bis zu einem unmagnetischen Zustand. Diese Abhängigkeit wird auch in reinem Eisen (-Fe) bei Variation des Gitterparameters beobachtet. Aus vergleichenden Messungen an ScFe2 schließen wir, dass der antiferromagnetische Zustand nur nach einem strukturellen Phasenübergang von der kubischen C15 in die hexagonale C14 Struktur stattfindet. Weiterhin wird gezeigt, dass im Druckexperiment die Vielfalt der magnetischen Zustände in der Substanzklasse RFe2 mit unmagnetischem R in einer einzigen Modellsubstanz, YFe2, realisiert wird. Ein Vergleich mit GdFe2, mit großem Gd 4f Moment, weist auf einen starken Anstieg der Wechselwirkung zwischen Fe und Gd Untergitter hin, was zu einer Stabilisierung des Eisenmoments bei hohem Druck führt. (ii) Der zweite Teil der Arbeit beschreibt die erste Anwendung von NIS für die Untersuchung von Phononen in Eisen unter hohem Druck. Mit einer neuentwickelten Hochdrucktechnik, die auf einer Be-Dichtung für ausreichende Transmission von niederenergetischer Fe K;Strahlung basiert, konnte erstmals die Phononenzustandsdichte in der -Phase von Eisen experimentell bestimmt werden. Da -Fe der Hauptbestandteil des inneren Erdkerns ist, haben die Ergebnisse geophysikalische Relevanz. Die NISUntersuchung liefert Werte für die Schallgeschwindigkeiten unter Druck sowie den Beitrag der Gitterschwingungen zu verschiedenen thermodynamischen Größen wie z.B. der Helmholtzenergie, der spezifischen Wärme und der Entropie. Die Ergebnisse sind wichtig für Tests theoretischer ab initio Berechnungen, die die Physik des Erdkerns beschreiben.