Deutsch

Die Hybridgrenzfläche zwischen Metalloxyd und Polymer ist bedeutsam für Fügetechnik, Schutzbeschichtungen und Hybridmaterialien. Chemisches Verständnis von Grenzflächeneigenschaften und -chemie sind Vorausssetzung für technologischen Fortschritt. Computersimulationen sind geeigneter für deren Verständnis als experimentelle Beobachtung. Existierende quantenmechanische Methoden können die notwendigen Modellgrößen nicht behandeln. Techniken zur Kopplung verschiedener Simulationsmethoden zur Reduktion des Rechenaufwands sind in der Biophysik verbreitet, können aber so nicht auf polare Festkörper angewandt werden. Mit Dichtefunktionalbasiertem Tight-Binding als QM-Methode, wurden bestehende QM/MM Schemata an polare Festkörper angepasst. Behandlungen der QM/MM-Grenze wurden aus der Biophysik angepasst und neue Methoden zur Behandlung von Ladungsartefakten in polaren Medien entwickelt. Der QM/MM Ansatz spart >90% an Rechenzeit.

Adhäsion von Polymeren auf Aluminiumoxyd ist entscheidend in Automobil- und Luftfahrtindustrie. Chemisorptionsenergien- und barrieren in einem Modellklebstoff wurden berechnet. Die Resultate stimmen mit experimentellen Ergebnissen überein und erklären die Wirkung des Haftvermittlers: ihm stehen mehr Adsorptionsplätze als den anderen Komponenten zur Verfügung, was die Dichte an kovalenten Bindungen zum Substrat erhöht. Die neuen Möglichkeiten der QM/MM Simulation erlauben, Umgebungseffekte zu berücksichtigen. Erste Ergebnisse zeigen dass Wasser einen großen Einfluß ausübt.

English

The hybrid interface between metal oxides and polymers is of great technological interest for joining, protective coating and hybrid materials. A chemical understanding of interface properties and chemistry is prerequisite for technological advancement. Computer simulations are better suited to understand these, than than experimental observation. However, existing, quantum-mechanical methods cannot handle the necessary model sizes. Techniques to couple different simulation methods to reduce computational cost are widely employed in biophysics, yet these coupling schemes cannot be directly applied to polar solids. Using density-functional based tight-binding as the QM part, existing QM/MM schemes were adapted to polar solids. QM/MM boundary treatments were adapted from biophysical applications and new methods to treat charge artifacts in polar materials were developed. The QM/MM approach saves > 90% of computer time.

Adhesion of polymers on native aluminum oxide is crucial in automotive and aerospace industries. Chemisorption energies and barriers in a model adhesive were simulated. The results agree with experimental observations and explain the effect of silane adhesion promoters: more adsorption sites are favorable for them than for the other components, increasing the density of covalent bonds across the interface. The new possibility of QM/MM simulations allows inclusion of environmental effects. Initial results indicate that water at the surface strongly influences the interface.