Wand, Mathias: Anwendungen der Zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie und der Wigner-Maxwell Gleichungen in der Plasmonik für Simulationen im Ultrakurzzeitbereich. 2014
Inhalt
- Einleitung
- Motivation
- Experimente
- Ultraschnelle Nanooptik
- Messung reflektierter Zweiter Harmonischer
- Erzeugung Zweiter Harmonischer in magnetischen Metamaterialien
- Messung von Oberflächen- und Bulkbeiträgen zur SHG
- Jellium-Modell
- Modelle für das Elektronengas
- Skalenanalyse und Größenverhältnisse
- Vorgehensweise
- Physikalische Grundlagen
- Plasmonik
- Maxwell Gleichungen und Propagation elektromagnetischer Wellen
- Dielektrische Funktion des freien Elektronengases
- Dispersionsrelation des freien Elektronengases
- Reale Metalle
- Dichtefunktionaltheorie
- Anwendungen der DFT auf Nanostrukturen
- Metallfilme
- Elektronischer Grundzustand
- Friedel Oszillationen
- Bewegung der Metallelektronen im Lichtfeld
- Erzeugung Zweiter Harmonischer
- Mikroskopische Struktur der Fresnelfelder
- Nichtlokale Suszeptibilität der Elektronendichte
- Definition der Antwortfunktion
- Numerische Berechnung der Antwortfunktion
- Zusammenfassung der Berechnungsmethoden
- Eigenschaften der Suszeptibilität im Metallfilm
- Metallische Nanodrähte
- Elektronischer Grundzustand
- Mikroskopische Ladungsdichte an Metallkanten und -ecken
- Erzeugung Zweiter Harmonischer
- Metallische Nanopartikel
- Multiskalensimulationen
- Dissipative Zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie
- Motivation
- Energieverlust durch Streuprozesse
- Bedeutung für Modellrechnungen
- Vergleich von Verlusten durch Streuung und e/m-Abstrahlung
- Übersicht zu existierenden Ansätzen
- Methode von Neuhauser
- Herleitung für Ein-Teilchen Systeme
- Dimensionsanalyse
- Anwendung auf Kohn-Sham Systeme
- Energieerhaltung in zeitabhängigen Kohn-Sham Systemen
- Energieverlustgleichung
- Alternative Formulierungen
- Analyse der Methoden
- Wigner-Maxwell Gleichungen
- Allgemeine Formulierung in drei Dimensionen
- Hamiltonoperator
- Impulsbasis
- Bewegungsgleichung der Kohärenzenmatrix
- Formulierung im Wignerbild
- Gleichungssystem für ein Zweikomponentenplasma
- Anwendung auf metallische Nanostrukturen
- Phänomenologische Relaxationsterme
- Nanodrähte
- Hamiltonoperator
- Eindimensionale Impulsbasis
- Coulombmatrixelemente
- Matrixelemente des Störpotentials
- Bewegungsgleichung der Kohärenzenmatrix
- Observablen
- Eigenschaften der Kohärenzenmatrix
- Transformation in das Wignerbild
- Wigner-Poisson System
- Numerik
- Lösungsverfahren für stationäre Kohn-Sham Gleichungen
- Problemübersicht
- Propagation in Imaginärzeit
- Orthogonalisierungsverfahren
- ITP-basierter Diagonalisierungs-Algorithmus
- SCF Iterationsverfahren
- Adaptives Mixing Verfahren
- Bedeutung der Abschirmkonstante für die SCF-Schleife
- Propagatoren für die Kohn-Sham Gleichungen
- Problembeschreibung
- Numerische Lösung der zeitabhängigen Ein-Teilchen Schrödingergleichung
- Alternative Propagationsmethoden
- Extrapolation des Hamiltonoperators
- Propagatoren für implizite Kohn-Sham Gleichungen
- Problembeschreibung
- Lösungsverfahren von Neuhauser
- Diskretisierung der impliziten Kohn-Sham Gleichungen
- Implizite Runge-Kutta Verfahren
- Magnusentwicklung
- Analyse der Konditionszahl
- Methode der Finiten Volumen
- Wigner-Maxwell Gleichungen
- Problemübersicht
- Präparation des Grundzustands
- Diskretisierung des Phasenraums
- Zeitentwicklung
- Drude Bewegungsgleichung im k-Raum
- Lösungsverfahren für die Poisson-Gleichung
- Lösungsverfahren für elektromagnetische Potentiale in Coulomb-Eichung
- Schlussfolgerung und Ausblick
- Anhang
- Zustandsdichten
- Größen in der linearen Optik von Metallen
- Drude-Parameter für Edelmetalle
- Mathematische Grundlagen für Reibungsterme im Impulsraum
- Stromdichteoperator im kontinuierlichen Impulsraum
- Reibungsterm im kontinuierlichen Impulsraum
- Stromdichteoperator im diskreten Impulsraum
- Reibungsterm im diskreten Impulsraum
- Nanodraht
- Hartree-Energiefunktional
- Literaturverzeichnis