In der vorliegenden Arbeit wird die spezifische Wechselwirkung von Ag+-kationen mit zwei unterschiedlichen Polyacrylat (PA)-Systemen untersucht. Während ein PA-System aus linearen PA-Ketten besteht, ist das andere System aus Kolloiden gebildet (SPB). Durch systematische Lichtstreuexperimente an beiden PA-Systemen wurde zunächst deren Löslichkeitsverhalten in Wasser bei Anwesenheit von Ag+ untersucht und in Phasendiagrammen zusammengefasst. In Abhängigkeit des Verhältnisses [Ag+]/[COO-] konnten für die linearen PA drei verschiedene Bereiche identifiziert werden: neben homogenen Ag+-PA Aggregaten geringer Dichte ließen sich bei Erhöhung der Ag+-Konzentrationen instabile sowie stabile Aggregate mit hoher Dichte nachweisen. Für Ag+-SPB Systeme wurde ein einfacheres Phaseverhalten als bei den linearen PA-Ketten gefunden. Eine Schwelle bei vergleichsweise niedrigen Ag+-Konzentrationen entsprach der maximalen Schrumpfung der PA-Schale und bei höheren Ag+-Konzentrationen zeigte die Koagulation der Ag+-SPB an. Aufbauend auf dem Phasenverhalten wurde die durch UV-Licht initiierte Reduktion von Ag+-Ionen zu Silbernanopartikeln (Ag-NPs) in beiden PA-Systemen untersucht. Es konnte zunächst festgestellt werden, dass sich in einer dichten PA-Matrix aus instabilen Ag+-PA Aggregaten rasch makroskopische Assemblate aus kleineren Ag-NPs bilden. Demgegenüber führt eine Reduktion von Ag+ in stabilen, sehr dichten Ag+-PA Aggregaten hauptsächlich zu kleinen Ag-NPs ohne Assemblatbildung. Für die SPB-Partikel konnte gezeigt werden, dass eine UV-initiierte Reduktion unabhängig von der Beschaffenheit der PA-Hülle oder der Silberkonzentration nur zu wenigen, kleinen Ag-NPs pro SPB-Kolloid führt. Durch Zugabe von NaBH4 als Reduktionsmittel konnte erfolgreich die Anzahl und Größe der Silberpartikel in SPBs erhöht werden.
Bibliographic Metadata
- TitleSpecific interactions of Ag+ ions with linear polyacrylate chains and spherical polyacrylate brushes and Ag nanoparticle formation therein
- Author
- Examiner
- Published
- Institutional NotePaderborn, Univ., Diss., 2015
- AnnotationTag der Verteidigung: 22.06.2015
- Defended on2015-06-22
- LanguageEnglish
- Document TypesDissertation (PhD)
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- Reference
- IIIF
The present dissertation investigates two polyacrylate (PA) systems in dilute aqueous solutions, long linear PA-chains and spherical polyacrylate brushes (SPBs). Investigation of these two systems addresses their specific interactions with Ag+ ions and their potential use in preparing silver nanoparticles (Ag-NPs). Formation of silver acrylate complexes in both linear PA-chains and SPBs were analysed by means of static and dynamic light scattering (SLS/DLS). Based on numerous SLS/DLS experiments made with each PA morphology, phase diagrams which describe the solubility behaviour of Ag+-PA and Ag+-SPB solutions were deduced. The interaction pattern of linear PA-chains with monovalent Ag+ ions depends on the ratio of [Ag+]/[COO-] disclosing a diverse set of Ag+-PA entities including homogeneous low density aggregates, dense unstable and dense stable aggregates. The solubility behaviour of Ag+-SPB solutions is less complex and comprises a line where shrinking of the PA-shell reaches the state of a fully collapsed shell and a second line where coagulation of Ag+-SPBs occurs. Both lines are well separated by a regime of stable Ag+-SPB with a fully shrunk PA-layer. Based on the investigated properties of both Ag+-PA and Ag+-SPB solutions, Ag-NP formation induced by exposure of both systems to UV-light, without application of an additional reducing agent, was analysed. In case of linear PA-chains dense unstable Ag+-PA aggregates lead to assemblies of Ag-NPs upon exposure to UV-light. Dense stable Ag+-PA aggregates lead to entities with predominantly single Ag-NPs. Ag-NP formation generated in SPB solutions showed that independent of the brush parameters or of the regime of Ag+ concentration a low amount of Ag-NPs per SPB particle similar in size and amount were generated. The decoration of SPB with Ag-NPs has been enhanced successfully by applying an additional chemical reducing agent.
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