TY - THES A3 - Kühne, Thomas A3 - Sanna, Simone A3 - Egold, Hans A3 - Warnecke, Hans-Joachim AB - Atomare Systeme mit leichten Atomen bei geringen Temperaturen können mit der Pfad-Integral-Molekulardynamik (PIMD) beschrieben werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurden neue Simulationstechniken auf diesem Gebiet entwickelt. Die dabei notwendigen interatomaren Potentiale werden gemäß des aktuellen Stands der Wissenschaft mit der Coupled-Cluster-Theorie (CC) berechnet. Da eine hoch genaue Theorie üblicherweise mit signifikanten Anforderungen an die Rechenleistung einhergeht, war ein weiteres Ziel dieser Arbeit diesen rechnerischen Aufwand von beiden Theorien zu reduzieren der CC-Rechnung und der PIMD-Simulation. Die Berechnung des interatomaren Potentials in der Molekulardynamik-Simulation wird beschleunigt, indem die Startwerte mehrerer iterativer Gleichungen der CC-Theorie so gewählt werden, dass sie der finalen Lösung bereits sehr nahe sind. Neue Methoden zur Reduktion des Rechenaufwandes der PIMD-Simulation werden vorgestellt, die weitere Eigenschaften des interatomaren Potentials ausnutzen. Diese Methoden werden in dieser Arbeit mit der CC-basierten PIMD-Simulation angewandt, es können jedoch auch andere analytische Potential hierbei verwendet werden. Diese neuen Simulationstechniken sind besonders nützlich bei Systemen mit leichten Atomen und niedrigen Temperaturen und werden daher bei Wasserstoff gebundenen Systemen angewandt. Die kleinsten Störungen der molekularen Elektronenstruktur werden durch die Berechnung von sehr empfindlichen NMR-Parameter sichtbar gemacht. Diese Simulationstechnik kann von nun an bei kleinen Molekülen bei endlicher Temperatur routinemäßig durchgeführt werden. AU - Spura, Thomas DA - 2015 DP - Universität Paderborn LA - ger N1 - Tag der Verteidigung: 22.10.2015 N1 - Paderborn, Univ., Diss., 2015 PB - Veröffentlichungen der Universität PY - 2015 T2 - Department Chemie TI - Ab initio path integral molecular dynamics: theory and applications UR - https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:hbz:466:2-17069 Y2 - 2025-02-14T05:10:41 ER -