Probing Iron-Ligand interactions by combining modern high-resolution hard X-ray spectroscopy and density functional theory: a powerful methodology in cases where conventional methods fail / vorgelegt von Lukas Burkhardt ; [Prof. Dr. Matthias Bauer (Erstgutachter), Prof. Dr. Thomas Kühne (Zweitgutachter), Jun. Prof. Dr. Stephan Hohloch (Drittprüfer)]

Bibliographic Metadata

Title
Probing Iron-Ligand interactions by combining modern high-resolution hard X-ray spectroscopy and density functional theory : a powerful methodology in cases where conventional methods fail / vorgelegt von Lukas Burkhardt ; [Prof. Dr. Matthias Bauer (Erstgutachter), Prof. Dr. Thomas Kühne (Zweitgutachter), Jun. Prof. Dr. Stephan Hohloch (Drittprüfer)]
Author
Burkhardt, Lukas
Participants
Bauer, Matthias ; Kühne, Thomas ; Hohloch, Stephan Alexander
Published
Paderborn, 2019
Description
1 Online-Ressource (xvii, 284 Seiten) : Diagramme
Institutional Note
Universität Paderborn, Dissertation, 2019
Annotation
Tag der Verteidigung: 24.06.2019
Defended on
2019-06-24
Language
English
Document Types
Dissertation (PhD)
URN
urn:nbn:de:hbz:466:2-35031
DOI
10.17619/UNIPB/1-745

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Zusammenfassung

Eine detaillierte Untersuchung der Empfindlichkeit moderner, synchrotronbasierter harter Röntgenspektroskopie hinsichtlich Übergangsmetall (TM)-Ligand Wechselwirkungen, wird im Rahmen dieser Arbeit durchgeführt. Valence-to-core Röntgenemissionsspektroskopie (VtC-XES) in Kombination mit Dichtefunktionaltheorie (DFT) zur Abfrage besetzter TM-Ligand Wechselwirkungen und hoch energieaufgelöste, fluoreszenzdetektierte Röntgen-Nahkanten-Absorptions-Spektroskopie (HERFD-XANES) in Kombination mit zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie (TDDFT) zur Abfrage unbesetzter TM-Ligand Wechselwirkungen werden als leistungsstarke Hilfsmittel vorgestellt um Übergangsmetallverbindungen in Fällen zu charakterisieren, in denen herkömmliche Spektroskopie- oder Streuungsmethoden versagen. Es wird gezeigt, dass die Kombination beider Methoden ideal geeignet ist um die elektronische sowie geometrische Struktur von Fe-Hydrid-Komplexen, Fe-Nitrosyl-Komplexen und Fe-Polypyridyl-NHC-Komplexen zu charakterisieren.

Abstract

A detailed investigation of the sensitivity of modern high-resolution hard X-ray spectroscopy towards transition metal (TM)-ligand interactions is carried out in the framework of this thesis. Valence-to-core X-ray emission spectroscopy (VtC-XES) combined with density functional theory (DFT) to probe occupied TM-ligand interactions and high energy resolution X-ray absorption near edge structure (HERFD-XANES) in combination with time-dependent DFT (TDDFT) to probe unoccupied TM-ligand interactions are introduced as powerful tools to investigate transi-tion metal compounds where standard spectroscopic or scattering techniques fail. The combination of both is ideally suited to characterize the electronic and geometric structure of Fe hydride complexes, Fe nitrosyl complexes and Fe polypyridyl-NHC (N-heterocyclic carbene) complexes.

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