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Zusammenfassung

Eisenoxide stellen eine Alternative zu teuren, unökologischen Edelmetall-Katalysatoren für die CO-Oxidation in Autoabgasen dar. In der vorliegenden Arbeit wurde eine Struktur-Aktivitäts-Korrelation geträgerter Fe2O3-Katalysatoren auf -Al2O3 erzielt. Höhere Wechselzahlen konnten einer höheren Anzahl isolierter, fein dispergierter Fe2O3-Spezies in tetraedrischer Koordinationsgeometrie zugeschrieben werden. Hieraus wurde eine neue Präparationsmethode entwickelt, in der die Eisen(III)-Vorstufe in Schritten von 1 Gew% sukzessive auf den Träger imprägniert und kalziniert wird, um Agglomeration vorzubeugen. Die so hergestellten Katalysatoren zeigten einzigartige strukturelle Eigenschaften mit einer hohen Zahl isolierter Eisenoxid-Spezies in tetraedrischer Koordinationsgeometrie bis zu 8 Gew%. Zusätzlich wurde diese Präparationsmethode mit der Addition von Co und Mn kombiniert. Hierbei konnten Katalysatoren mit herausragender katalytischer Aktivität erhalten werden. Co führte zu einer deutlichen Steigerung der Aktivität, während Mn die Langzeitstabilität erhöhte. Durch Extrapolation der Aktivität konnte zudem ein ideales Co-Mn Verhältnis ermittelt werden. Der entsprechende Katalysator zeigte eine erhöhte katalytische Aktivität und Stabilität und könnte einen potenziellen Ersatz für Edelmetall-Katalysatoren darstellen. Zusätzlich wurden Experimente zur Untersuchung von Diffusionseffekten durchgeführt, um deren Einfluss auf die gemessene katalytische Aktivität zu minimieren und durch welche die immense Bedeutung der Reaktionsparameter gezeigt werden konnte.

Abstract

Iron oxides present potent candidates for replacement of unecological and uneconomical noble metal catalysts for CO oxidation in automotive applications. In the herein described work a structure-activity-correlation of basic iron oxide catalysts supported on -Al2O3 was established, in which high turnover frequencies could be correlated to a high amount of isolated and finely dispersed iron oxide species in tetrahedral oxygen coordination. A new multistep-impregnation-calcination procedure was deduced, in which the catalysts were impregnated and calcined in 1 wt% steps of iron successively to hinder the formation of inactive agglomerates. The as-prepared catalysts showed outstanding structural properties with a high amount of isolated iron oxide species in tetrahedral coordination geometry up to 8 wt%. A second route for enhanced catalytic activity was tested by addition of Co and Mn to the alumina supported Fe2O3 catalysts, resulting in outstanding catalytic activity even at ambient temperature. Their high activity was linked to Co while Mn containing catalysts featured a higher long-term stability. From catalytic activity the optimum Co-Mn ratio was extrapolated, resulting in a catalyst with superior catalytic properties that could possibly enter the race against noble metal catalysts. Additionally, diffusion limitation experiments were carried out with which effects of diffusion onto the measured catalytic activity were minimized and which emphasized the importance of experimental parameters.

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